引用本文
汪心雯, 朱宇通, 李采, 郭朝斌, 张保建, 何庆成, 杨利超. 黄河三角洲潜在碳封存区域二氧化碳环境背景基线特征分析[J].中国地质调查, 2024,11(4): 17-25.
WANG Xinwen, ZHU Yutong, LI Cai, GUO Chaobin, ZHANG Baojian, HE Qingcheng, YANG Lichao. Characteristics analysis of CO2 environmental background baseline for potential carbon sequestration sites in Yellow River Delta [J].Geological Survey of China, 2024,11(4): 17-25.  
doi: 10.19388/j.zgdzdc.2024.280
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黄河三角洲潜在碳封存区域二氧化碳环境背景基线特征分析
汪心雯1,2,3, 朱宇通1,3, 李采1,3,*, 郭朝斌1,3, 张保建1,3, 何庆成1,3, 杨利超1,3
1.中国地质科学院,北京 100037
2.中国地质大学(北京),北京 100083
3.自然资源部碳封存与地质储能工程技术创新中心,北京 100037
通信作者简介: 李采(1979—),女,正高级工程师,主要从事二氧化碳地质封存与利用方面的研究。Email: licai@cags.ac.cn。

第一作者简介: 汪心雯(1997—),女,博士研究生,主要从事二氧化碳地质封存与利用方面的研究。Email: wangxinwen97@126.com。

收稿日期: 2024-08-07 修回日期: 2024-08-19
基金资助: 中国地质调查局“重点地区地质碳汇与碳封存资源调查评价(编号: DD20230119)”、国家自然科学基金“CO2大规模封存泄漏规律及其与水土环境互馈机制研究(编号: U2344226)”及中国地质科学院基本科研业务费“自然资源部碳封存与地质储能工程技术创新中心建设与运行(编号: JKY202413)”项目联合资助
摘要

大规模封存CO2可能会发生泄漏并侵入浅地表造成环境影响。由于自然过程复杂变化,准确地掌握基线数值和分布对于近地表泄漏监测控制至关重要。采用移动设备沿预定路径进行流动现场监测和采样实验室测试分析结合的方法,对黄河三角洲潜在碳封存区域的大气、土壤气体组分、CO2浓度进行监测分析,以确定基线值和分布。研究结果表明: ①流动监测方法的CO2浓度在3个不同层位的监测图中均显示出与固定监测点连续监测数据的一致性,呈现了监测区域CO2浓度周期性波动的特征,同时, $\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$与CO2和O2含量之间的关系显著,验证了流动监测方法的有效性; ②查明了2条环境背景基线,第一条是$\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$和 δ13COC基线值,土壤$\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$值为-14.35‰~-20.95‰,大气$\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$值为-16.92‰~-19.89‰,土壤 δ13COC值为-20.59‰~-24.79‰,这些数据反映了温带气候下土壤生物活动产生的C同位素值范围,第二条是大气与土壤CO2浓度基线,大气CO2浓度范围为219.20~416.4 ppm,土壤30 cm深度的CO2浓度范围为1 002.793~14 808.13 ppm,土壤50 cm深度的CO2浓度范围为1 497.26~19 658.59 ppm。研究通过确定黄河三角洲潜在封存场所浅地表环境CO2浓度和同位素基线值,为未来实施大规模CO2封存后的地面监测提供了对照基准和监测方案参考。

关键词: 黄河三角洲; 二氧化碳地质封存; 泄漏; 环境背景基线; 流动监测
中图分类号:P595;TV211.1 文献标志码:A 文章编号:2095-8706(2024)04-0017-09
Characteristics analysis of CO2 environmental background baseline for potential carbon sequestration sites in Yellow River Delta
WANG Xinwen1,2,3, ZHU Yutong1,3, LI Cai1,3, GUO Chaobin1,3, ZHANG Baojian1,3, HE Qingcheng1,3, YANG Lichao1,3
1. Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037, China
2. China University of Geosciences, Beijing 100083, China
3. Technology Innovation Center for Carbon Sequestration and Geological Energy Storage, MNR, Beijing 100037, China
Abstract

The large-scale sequestration of CO2 may result in leakage, which could intrude into the shallow subsurface and cause environmental impacts. Due to the complex changes of natural processes, accurately determining baseline values and distributions is crucial for monitoring and controlling near-surface leakage. This study utilized portable devices along scheduled path to conduct mobile and field monitoring and sampling laboratory test, and monitored and analyzed atmospheric and soil gas components and CO2 concentrations at potential sequestration sites in Yellow River Delta to determine baseline values and distributions. The results indicate that: ① in the monitoring maps of three different layers, CO2 concentration data from the portable monitoring method are consistent with the continuous monitoring data from the fixed monitoring points, indicating the periodic fluctuation characteristics of the monitored CO2 concentration. Additionally, the statistically significant relationship between $\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$ and CO2 and O2 content confirms the reliability of the portable monitoring method.② Two environmental background baseline values are established. The first is $\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$ and δ13COC baseline, with the soil $\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$ isotope values of -14.35‰~-20.95‰, atmospheric $\delta^{13} \mathrm{C}_{\mathrm{CO}_{2}}$ values of -16.92‰~-19.89‰, and soil δ13COC values of -20.59‰~-24.79‰. These values revealed the range of carbon isotope values produced by biological activity in temperate climates. The second is atmospheric and soil CO2 concentration baseline, with the atmospheric CO2 concentration of 219.20~416.4 ppm, soil CO2 concentrations at 30 cm depth of 1 002.793~14 808.13 ppm, and soil CO2 concentrations at 50 cm depth of 1 497.26~19 658.59 ppm. The environmental CO2 concentration and isotope baseline of shallow surface in potential carbon sequestration sites of Yellow River Delta were confirmed in this research, providing reference benchmarks and monitoring scheme recommendations for future surface monitoring after large-scale CO2 sequestration.

Keyword: Yellow River Delta; carbon dioxide geological sequestration; leakage; environmental background baseline; portable monitoring
0 引言

为了应对全球变暖, 国际能源署(International Energy Agency , IEA)提出了2050年净零排放(Net-Zero Emissions, NZE)方案。该方案预测全球到2050年应捕集并消除76亿t的CO2, 其中近50%来自化石燃料燃烧[1]。这一目标的实现需要多种技术手段, 其中之一是将CO2注入地下以实现长期封存[2]。

CO2地质封存技术具有巨大的潜力, 但其应用过程中仍存在诸多挑战, 其中一个主要问题是泄漏的发生。任何封存项目都必须解决泄漏问题, 以确保CO2能够安全、长期地存储在地下[3]。通过泄漏监测, 可以精确识别泄漏事件, 从而为及时采取应对措施提供数据支持。地表监测CO2泄漏的方法主要包括测量土壤和大气中的气体浓度和通量是否发生异常。这些测量直接在生物圈中进行, 从而获取有关生物生存空间中生态系统安全状况的直观数据。监测CO2泄漏的准确性依赖于对环境背景基线数据(正常参考标准)的认识与建立, 但基线数据在空间和时间上存在显著差异, 因此准确解读这些测量结果需要明确基线数据的值和分布[4]。例如, 土壤呼吸过程有时产生的CO2浓度和通量可能很大, 必须与可能从储存库泄漏的CO2区分开来。

为此, 前人已经采用了多种监测方法, 以增加对自然基线的理解。这些方法包括: ①单点测量, 例如土壤气体浓度(在现场直接测量、现场实验室测量或在实验室测量)或通量[4, 5]; ②区域测量, 使用地面或空中交通工具对大气气体浓度进行一系列测量, 从而能够相对较快地覆盖更大的区域[6]; ③固定点连续测量, 使用埋地探头, 连续监测大气气体、土壤气体浓度[7]; ④连续测量气体通量, 可以使用自动积聚室在小区域上测量, 也可以使用涡流相关方差等方法在较大区域上测量[8]。土壤气体监测是最直接的方法, 但单点长期监测限制了覆盖面积, 容易忽略看似正常的地点; 气体样品采集和实验室测试可以覆盖较大面积, 但采样测试周期长。

本文采用一种流动监测的方式, 在潜在CO2封存区应用并建立环境背景基线。流动监测方法使用移动设备沿预定路径进行实时数据采集, 与固定监测点相比, 具有覆盖范围广、成本较低、效率高、灵活性强的优势[9]。但其有效性或可靠性鲜有验证, 因此本文旨在验证流动监测方法的有效性, 以降低CO2泄漏固定监测点数量, 以较小的成本来提高监测面积, 在确保地质碳封存项目监测的可靠性的同时, 提升监测效率。

1 研究区概况

研究区位于黄河三角洲, 在构造上处于华北地台(I级)辽冀台向斜(II级)的济阳坳陷(III级), 坳陷周边被新生代以来的断裂所围限。济阳坳陷内又包括多个凹陷与凸起, 其中蕴藏丰富的石油及地热资源, 是胜利油田主产区, 碳封存潜力巨大。该区碳排放企业众多, 源汇匹配条件优良, 未来将是我国东部沿海地区主要的陆上碳封存场所。2022年, 国内首个百万吨级碳捕捉、利用与封存(carbon capture, utilization and storage, CCUS)项目— — “ 齐鲁石化— 胜利油田百万吨级CCUS项目” 在黄河三角洲开始运行。该地区封存安全问题获得越来越多的关注。本次工作在黄河三角洲潜在的碳封存区域布置研究区(图1)。2023年已开展的调查样地大小为100 km2, 土地利用主要包括3种类型: 耕地、人工林和荒地。天然植被以草甸为主, 多数天然草地已退化。该区属温带季风气候带, 年平均降水量约为700 mm, 超过60%的年降水量发生在夏季, 年均气温约为13 ℃, 夏季气温较高超过30 ℃, 冬季气温低至0 ℃以下。

图1 研究区及监测点布置Fig.1 The study area and monitoring point layout

2 技术方法

根据实地情况, 布设100个样点, 流动监测CO2浓度, 用手持钻机在表层土中钻进约40 cm× 20 cm监测孔, 孔深分别为30 cm和50 cm, 探头放置于相应深度后将原土填入钻孔, 采用红外二极管激光监测仪器(Carbon Dioxide Probe GMP252)现场监测土壤30 cm、50 cm深度的CO2浓度, 以及地表以上2 m高度的CO2浓度。每个监测点监测时间持续30 min, 每5 min记录数据一次, 采用最后一次读数, 此时浓度数值变化在10%以内, 趋于稳定。另外, 选择气候条件相同的一个点进行连续监测, 该监测点位于建筑用地绿化带内, 上覆植被为草丛, 监测时间为2023年6月29日至2023年7月27日。

为确保数据的可靠性, 现场采集不同植被覆盖类型、深度1 m处的土壤和土壤气体以及地表以上2 m高度的空气气体, 进行实验室检测分析, 获得更丰富的环境背景指标, 同时与现场监测结果相互校验。实验室检测土壤有机质C同位素和CO2气体稳定C同位素以及气体组分, 以VPDB(vienna pee dee belemnite)为标准物。土壤有机质C同位素根据标准GB/T 18340.2— 2010中有机质稳定C同位素测定同位素质谱法测试(Thermo Fisher MAT253)。CO2气体稳定C同位素根据SY/T 5238— 2019 C同位素分析方法测试(Thermo Fisher MAT252)。气体组分采用气相色谱法(Agilent 7890B), 检测CO2、H2、N2、CO、O2、C6+、甲烷、乙烷、乙烯、乙炔、乙烯基乙炔、丙烷、丙烯、丙二烯、丙炔、正丁烷、异丁烷、正丁烯、异丁烯、顺丁烯反丁烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基-2-丁烯、2-甲基-1-丁烯、1/3-丁二烯、丁炔、正戊烷、新戊烷、异戊烷、反-2-戊烯、1-戊烯、顺-2戊烯、异戊二烯气体含量。

3 结果与讨论
3.1 稳定C同位素基线特征

土壤δ 13 CCO2值在-14.35‰ ~-20.95‰ 之间, 平均值为(-17.92 ± 1.96)‰ , 中位值为-17.49‰ 。土壤δ 13COC值在-20.59‰ ~-24.79‰ 之间, 平均值为(-21.90± 1.116)‰ , 中位值为-21.82‰ 。这些平均值和中位值完全在温带气候下土壤生物活动产生的C同位素值范围内[10]。大气δ 13 CCO2值在-16.92‰ ~-19.89‰ 之间, 中位值为-18.07‰ , 平均值为(-18.07± 0.80)‰ , 整体值比大气圈δ 13 CCO2更负, 原因可能受该地区的工业排放影响, 且监测位置位于地面上方2 m, 受生物圈影响更多。

化石燃料燃烧产生的CO2, 其δ 13 CCO2值通常低于-25‰ 。如果CO2来自于煤炭或石油燃烧, 其δ 13 CCO2值介于-25‰ ~-27‰ 之间, 如果CO2来自甲烷燃烧, 其δ 13 CCO2值通常低于-35‰ [11, 12]。本次调查表明, 土壤δ 13 CCO2值在-14.35‰ ~-20.95‰ 之间, 平均值为(-17.92 ± 1.96)‰ 。与化石燃料燃烧产生的CO2中的δ 13 CCO2值存在明显差异, 因此, 可据此建立研究区第一条环境背景基线, 即δ 13 CCO2和δ 13COC基线(图2)。

图2 稳定C同位素基线值Fig.2 Baseline values for stable carbon isotopes

3.2 气体浓度基线特征

3.2.1 CO2气体浓度空间分布

在研究区内, 以流动监测方法监测100个点, 测得的大气CO2浓度范围219.20~416.4 ppm, 平均值为(355.78± 22.34)ppm。土壤30 cm深度的CO2浓度范围1 002.793~14 808.13 ppm, 平均值为(5 657.99± 2 728.01) ppm。土壤50 cm深度的CO2浓度范围1 497.26~19 658.59 ppm, 平均值为(7 324.01± 3 684.68) ppm。

大气中的CO2浓度分布较为均匀, 而土壤中的CO2浓度则显示出显著的空间差异, 尤其是在不同土地利用类型(荒地、人工林、耕地)之间(图3)。大气中的CO2浓度相对较低且分布较均匀, 没有明显的高浓度聚集区, 表明大气CO2浓度受到的局部环境影响较小。与之前研究一致, 大气中的CO2浓度在大尺度上通常较为均匀, 主要受气象条件影响[13]。土壤中CO2浓度在不同深度和位置上显示出明显的空间差异。树木种植区的土壤CO2浓度普遍较高, 尤其是在50 cm深度。结果表明, 土地利用方式可以显著影响土壤中的碳储量和CO2浓度。

图3 CO2气体浓度空间分布Fig.3 Spatial distribution of CO2 concentration

3.2.2 土地利用类型的影响

对主要土地利用类型(荒地、人工林、耕地)的土壤气体组分和CO2浓度进行监测, 主要土壤气体组分种类的统计分布如图4所示。研究区地下50 cm处: N2占比在79.5%~81.6%之间; 其次是O2, O2的占比为15.2%~20.2%; 占比最少的是CO2, 在0.03%~5.22%之间。地下100 cm处: N2占比在78.3%~81.3%之间; O2的占比为11.4%~20.2%; 占比最少的是CO2, 在0.03%~7.48%之间。N2和O2的占比相对稳定, 另外, 并未检测出有CH4等常见油气层气体。

图4 不同土地利用类型土壤气体组分分布Fig.4 Distribution of soil gas components in different land use types

荒地土壤CO2浓度在30 cm和50 cm深度均较高, 且分布范围广, 显示出较大的变异性。人工林土壤CO2浓度在两个深度均中等, 且分布范围较窄, 说明较为稳定, 大气CO2浓度也相对较高。耕地土壤CO2浓度在两个深度均最低, 且分布较窄, 表明较为稳定, 大气CO2浓度也最低, 显示出耕地对CO2浓度的显著影响(图5)。

图5 不同土地利用类型CO2浓度分布Fig.5 Distribution of CO2 concentration in different land use types

由气体组分和CO2浓度可知, 研究区域内土壤CO2浓度相对来说变异性较强。不同土地利用类型对土壤和大气中CO2浓度有显著影响, 荒地和人工林地的CO2占比和浓度较高, 而耕地的CO2占比和浓度较低。这可能与树木的生长和代谢活动有关。具体而言, 树木通过光合作用吸收大气中的CO2, 并通过根系排放CO2到土壤中, 导致树木种植区的土壤CO2浓度较高。特别是在50 cm深度处, 树木的生长和代谢活动显著影响了土壤CO2浓度。土壤中的CO2浓度受植物根系呼吸、微生物活动和土壤有机质分解的影响较大[14]。树木和其他多年生植物在土壤中积累了更多的有机质, 并通过根系呼吸排放更多的CO2。农田通常经过耕作, 土壤有机质含量可能较低, 导致土壤CO2浓度相对较低[15]。

3.2.3 CO2浓度日变化

基于连续监测结果, 如图6所示, 24 h内大气CO2和土壤气CO2浓度表现出相似的周期性波动。具体而言, 大气CO2、土壤30 cm深度CO2浓度和土壤50 cm深度CO2浓度的拟合函数为正弦函数, 周期分别为22.92、21.02和20.68。连续监测数据显示, 在降水事件发生时, 大气CO2浓度出现显著变化, 而土壤气CO2浓度则未见明显波动。大气CO2浓度较容易受到气候条件(如温度和降水)的影响(图6)。因此, 在CO2泄漏情景下, 土壤气体对泄露气体扰动的响应可能更为敏感。

图6-1 CO2浓度、降水和温度监测结果(降水数据来源: xinhe-energy.com)Fig.6-1 Monitoring results for CO2 concentration, precipitation and temperature(Precipitation date source: xinhe-energy.com)

图6-2 CO2浓度、降水和温度监测结果(降水数据来源: xinhe-energy.com)Fig.6-2 Monitoring results for CO2 concentration, precipitation and temperature(Precipitation date source: xinhe-energy.com)

100个监测点的CO2浓度按照时间分布如图7所示, 大气CO2浓度流动监测点大部分集中在连续监测点周围, 且与连续监测点的数据趋势相吻合(图7(a))。监测点的数据与连续监测点的数据一致性较高, 表明大气CO2浓度在不同地点间的变化相对一致, 受环境影响因素较为同步。土壤30 cm深度和50 cm深度CO2浓度流动监测点的数据在图中显示出一定的波动, 但整体上仍与连续监测点的数据保持一致(图7(b), (c))。流动监测点的数据显示, 土壤30 cm深度CO2浓度在不同地点间的波动性较小, 周期性变化趋势明显, 表明浅层土壤的CO2浓度在不同区域间较为稳定。尽管在土壤重时间点流动监测点的数据有所不同, 但总体趋势与连续监测点一致, 表明土壤气CO2浓度的变化在不同地点间具有较好的可预测性和一致性。

图7 大气、土壤CO2浓度日变化Fig.7 Diurnal variation of atmospheric and soil CO2 concentration

总体上, 流动监测点的数据在3个不同层位的监测图中均显示出与连续监测点数据的高一致性, 表明在研究区域内, 不同地点间的CO2浓度变化趋势相对稳定, 具有较好的空间一致性。结果支持了所监测的CO2浓度的周期性波动特征。

3.3 与O2含量相关关系

图4显示了CO2含量分布, 研究区内监测结果显示, 土壤50 cm深度CO2含量范围0.03%~5.22%, 土壤100 cm深度CO2含量范围0.03%~7.48%。图8(a)回归方程显示, O2含量随着CO2含量的增加而减少, 拟合效果很好, R2值为0.87, P值非常显著(< 0.001)。表明在50 cm和100 cm深度处, CO2含量与O2含量之间有很强的负相关关系, 其在不同深度下(50 cm 和100 cm)的趋势一致。该结果与前人研究一致[16, 17, 18]。图8(b), (c)显示了δ 13 CCO2与CO2和O2含量之间的关系, 尽管相关性较弱, 但在统计上仍然显著。这进一步验证了监测方法的可靠性。由此, 建立该区域内第二条环境背景基线— — 大气和土壤CO2浓度基线。

图8 土壤气体含量与CO2稳定C同位素相关关系Fig.8 Relationship between soil gas content and CO2 stable carbon isotopes

4 结论

本研究在黄河三角洲潜在封存场地验证了流动监测的方法的有效性, 并建立了环境背景基线, 结果如下。

(1)根据流动监测方法和实验室分析建立研究内第一条基线, 即δ 13 CCO2和δ 13COC基线值: 土壤δ 13 CCO2值为-14.35‰ ~-20.95‰ , 平均值为(-17.92± 1.96)‰ ; 土壤δ 13COC值为-20.59‰ ~-24.79‰ 之间, 平均值为(-21.90± 1.116)‰ ; 大气δ 13 CCO2值为-16.92‰ ~-19.89‰ , 平均值为(-18.07± 0.80)‰ 。

(2)流动监测点的CO2浓度在3个不同层位的监测图中均显示出与连续监测点数据的一致性, 支持了所监测的CO2浓度的周期性波动特征, 同时, δ 13 CCO2与CO2和O2之间的关系在统计上显著, 验证了监测方法的可靠性。由此, 建立第二条环境背景基线— — 大气和土壤CO2浓度基线: 测得的大气CO2浓度范围219.20~416.4 ppm, 平均值为(355.78± 22.34 ) ppm; 土壤30 cm深度的CO2浓度CO2浓度范围1 002.793~14 808.13 ppm, 平均值为(5 657.99± 2 728.01) ppm; 土壤50 cm深度的CO2浓度CO2浓度范围1 497.26~19 658.59 ppm, 平均值为(7 324.01± 3 684.68) ppm。大气CO2浓度较为均匀, 土壤CO2浓度存在显著空间差异, 荒地和人工林地的CO2浓度较高, 耕地CO2较低。

(3)由于大气中的CO2受工业排放的影响, 其稳定同位素和浓度值并不适合作为环境背景基线。并且, 在CO2泄漏情景下, 土壤气体对泄露气体扰动的响应可能更为敏感。因此, 在实际应用中, 建议以土壤CO2为主要的环境背景基线值, 从而提高泄露监测数据的可靠性。

(责任编辑: 常艳)

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